《Journal of Materials Science & Technology》：用于高效平面MAPbI3鈣鈦礦太陽能電池的非晶態(tài) SnO2電子傳輸層的新型強脈沖光合成（IF=10.982）

背景：

盡管鈣鈦礦太陽能電池(PSC)在短時間內(nèi)就實現(xiàn)了高功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)，但組成電子選擇層(ESL)的高溫?zé)Y(jié)阻礙了其商業(yè)化。在本報告中，我們展示了光子燒結(jié)(IPL)處理對用于PSC的非晶態(tài)SnO₂ESL的快速無損燒結(jié)的有效性。對非晶態(tài)SnO₂進行IPL處理可顯著減少表面羥基的數(shù)量、改變表面能，并能夠生長出具有大晶粒尺寸的低應(yīng)力鈣鈦礦層，所有這些都增強了光伏性能，并使能帶結(jié)構(gòu)正確排列，從而實現(xiàn)高效的PSC。通過對IPL條件的全面優(yōu)化，經(jīng)過幾十秒處理的非晶態(tài)SnO₂IPL制成的MAPbI₃平面PSC的PCE達(dá)到17.68%，與未經(jīng)處理的SnO₂基PSC的PCE（7.06%）相比有顯著提高。此外，經(jīng)過IPL處理的SnO₂基PSC的PCE與在185°C下退火三小時的SnO₂ESL制成的PSC的最佳PCE（18.16%）相當(dāng)。由于其超快的燒結(jié)時間并且不會損壞SnO₂ESL，新的IPL工藝有望為PSC的商業(yè)化開辟新的機遇。

文獻(xiàn)介紹：

有機金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池(PSC)因其出色的能量轉(zhuǎn)換效率(PCE)（可超過25.2%）而備受關(guān)注。如此出色的PCE是由于其具有較長的載流子擴散長度、低激子結(jié)合能和良好的可見光譜吸收率。盡管具有這些優(yōu)異的性能和優(yōu)勢，PSC的商業(yè)化仍面臨著低溫溶液加工方面的嚴(yán)重問題。具體來說，具有平面器件架構(gòu)的PSC通常使用TiO₂作為電子選擇層(ESL)，這需要長時間（1-2小時）高溫退火（>450°C）。此外，TiO₂表現(xiàn)出較低的電子遷移率(0.1-1cm²V^-1S^-1)和較低的電導(dǎo)率(~1.1×10^-5Scm^-1)，因此需要額外的介孔層來通過增加表面積來補償較低的遷移率和電導(dǎo)率。TiO₂ESL更嚴(yán)重的問題是它們在紫外線照射下表現(xiàn)出光催化特性，這會導(dǎo)致鈣鈦礦材料分解并對器件穩(wěn)定性產(chǎn)生不利影響。為了克服TiO₂的上述缺點，研究人員對基于SnO₂的ESL進行了廣泛的研究，因為SnO2具有高電子遷移率、高電導(dǎo)率、寬帶隙范圍(3.6-4.1eV)和良好的光穩(wěn)定性。Ke et al.報道稱，基于SnO₂的PSC的性能取決于185°C至500°C之間的退火溫度，并得出結(jié)論，低溫退火可實現(xiàn)更好的表面覆蓋、更寬的光學(xué)帶隙和更高的電子遷移率。Park等人還報道，在低溫（185°C）下退火的Li摻雜SnO₂表現(xiàn)出了大大改善的性能。盡管在低溫下處理的SnO₂具有優(yōu)異的特性和性能，但這種方法在商業(yè)化方面仍然存在問題，因為SnO₂的延長退火時間需要在卷對卷設(shè)置中使用長批量爐。同時，在印刷電子行業(yè)，一種稱為強脈沖光(IPL)的無損工藝已被用作一種最小熱暴露方法來快速燒結(jié)納米顆粒薄膜。由于IPL工藝涉及用高強度脈沖光短時間照射氧化物薄膜表面，因此總處理時間縮短至幾十秒，并且基板損壞最小化。

這里，IPL輻照非晶態(tài)SnO₂ESL用于合成性能更佳的高效甲基銨碘化鉛(MAPbI₃)基平面PSC。在每個2毫秒脈沖期間，1.84Jcm^?2的能量照射到非晶態(tài)SnO₂薄膜的表面上；脈沖數(shù)會發(fā)生變化以優(yōu)化ESL性能。在幾十秒內(nèi)對非晶態(tài)SnO₂薄膜進行120次脈沖(~220Jcm^?2)的IPL照射，可獲得PCE最高的PSC；最大PCE為17.68%，平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差為15.58%±0.85%。與基于未處理的SnO₂的PSC（最大PCE為7.06%，平均值和標(biāo)準(zhǔn)偏差為2.65%±1.76%）相比，IPL處理顯著提高了光伏性能。值得注意的是，IPL處理的基于SnO₂的PSC顯示出的PCE與采用185°C持續(xù)3小時的一般熱處理工藝制備的SnO₂ESL的器件（最大PCE為18.16%）相似。我們發(fā)現(xiàn)，通過減少羥基（-OH）物種的數(shù)量（起缺陷/陷阱狀態(tài)的作用），對非晶態(tài)-SnO₂進行IPL處理可顯著改善短路電流密度(Jsc)和開路電壓(Voc)。此外，與未經(jīng)處理的非晶態(tài)SnO₂相比，經(jīng)輻照的SnO₂ESL表現(xiàn)出增強的電導(dǎo)率和遷移率。本文給出的結(jié)果表明，IPL處理可以通過調(diào)節(jié)固有的MAPbI₃特性（例如應(yīng)力和成核密度）在短時間內(nèi)有效控制ESL/鈣鈦礦界面，這使得該工藝非常有希望實現(xiàn)PSC的商業(yè)高通量制造。

引用：https://doi.org/10.1016/j.jmst.2021.03.045

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